O primeiro proprietário conhecido da Quinta da Boa Vista, como era então designada, foi o Hospital Real de Todos-os-Santos, fundado em Lisboa, no início do século XVI, sendo uma das várias propriedades cuja exploração sustentava aquele estabelecimento assistencial. Em 1540, um padre de nome Gaspar Preto, no regresso de uma peregrinação à Abadia Beneditina de Monserrate, situada nos Pirenéus da Catalunha, conseguiu autorização do hospital para ali construir uma capela, provavelmente situada onde se encontra hoje o palácio. Mont serrat em catalão significa “montes em forma de serra”, passando a propriedade a ser conhecida por esse nome.
Gravura com uma pequena capela na propriedade de Monserrate